Конверсия диметилового эфира в низшие олефины на Rh-Mg/НZSM-5: роль Rh как модификатора

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследовано влияние второго модифицирующего металла (Rh) на кислотные и каталитические свойства Mg/НZSM-5 в конверсии диметилового эфира в низшие олефины, изучено состояние активных компонентов (Mg, Rh) на поверхности цеолита. Показано, что введение родия в Mg/НZSM-5 приводит к существенному повышению стабильности работы катализатора при сохранении селективности по низшим олефинам на уровне 75 мас. %. Установлено, что в монометаллическом образце Мg/НZSM-5 на поверхности цеолита формируются различные оксокатионные или оксидные формы магния, а введение родия способствует стабилизации магния преимущественно в форме катионов Mg2+, при этом сила льюисовских кислотных свойств катионов магния снижается, что в совокупности способствует замедлению дезактивации катализатора.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Т. И. Батова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

Т. К. Обухова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

Н. В. Колесниченко

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

М. И. Шилина

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: batova.ti@ips.ac.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Хаджиев С.Н., Колесниченко Н.В., Горяинова Т.И. и др. Катализатор и способ синтеза олефинов из диметилового эфира в его присутствии // Патент РФ № 2445158 С2.2012. Бюл. № 8.
  2. Kolesnichenko N.V., Ezhova N.N., Snatenkova Yu.M. // Russ. Chem. Rev. 2020. V. 89. № 2. P. 191. https://doi.org/10.1070/RCR4900 [Колесниченко Н.В., Ежова Н.Н., Снатенкова Ю.М. // Успехи химии. 2020. Т. 89. № 2. С. 191. https://doi.org/10.1070/RCR4900]
  3. Колесникова Е.Е., Обухова Т.К., Колесниченко Н.В. и др. // Нефтехимия. 2018. Т. 58. № 5. С. 573. https://doi.org/10.1134/S0028242118050209 [Kolesnikova E.E., Obukhova T.K., Kolesnichenko N.V. et. al. // Petrol. Chemistry. 2018. V. 58. № 10. P. 863. https:// doi.org/10.1134/S0965544118100201]
  4. Батова Т.И., Обухова Т.К., Колесниченко Н.В. и др. // Нефтехимия. 2019. Т. 59. № 5. С. 569. https://doi.org/10.1134/S0028242119050034 [Batova T.I., Obukhova T.K., Kolesnichenko N.V. et. al. // Ibid. 2019. V. 59. № 9. P. 1017. https://doi.org/10.1134/S0965544119090032]
  5. Schultz H. // Catal. Today. 2010. V. 154. I. 3–4. Р. 183. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2010.05.012
  6. Lunsford J.H. // Catal. Today. 2000. V. 63. № 2–4. Р. 165. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(00)00456-9
  7. Xu Y., Bao X., Lin L. // J. Catal. 2003. V. 216. № 1–2. Р. 386. https://doi.org/10.1016/S0021–9517(02)00124–0
  8. Ezhova N.N., Kolesnichenko N.V., Batova T.I. // Petrol. Chemistry. 2020. V. 60. № 4. P. 459. https://doi.org/10.1134/S0965544120040064
  9. Kolesnichenko N.V., Khivrich Е.N., Obukhova T.K. et. al. // Microporous Mesoporous Mater. 2020. V. 298. 110087. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2020.110087
  10. Bakare I.A., Muraza O., Sanhoob M.A. et. al. // Fuel. 2018. V. 211. P. 18. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2017.08.117
  11. Khanmohammadi M., Amani Sh., Garmarudi A. Bagheri et. al. // Chin. J. Catal. 2016. V. 37. № 3. P. 325. https://doi.org 10.1016/S1872-2067(15)61031-2
  12. Zhang J., Zhu X., Zhang S. et. al. // Catal. Sci. Technol. 2019. V. 9. P. 316. https://doi.org/10.1039/C8CY02189A
  13. Zhang J., Qian W., Kong C. et. al. // ACS Catal. 2015. V. 5. P. 2982. https://doi.org/10.1021/acscatal.5b00192
  14. Zhang J., Zhu X., Wang G. et. al. // Chem. Eng. J. 2017. V. 327. P. 278. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.06.114
  15. Колесниченко Н.В., Колесникова Е.Е., Обухова Т.К. и др. // Нефтехимия. 2018. Т. 58. № 6. С. 665. https://doi.org/10.1134/S0028242118060059 [Kolesnichenko N.V., Kolesnikova E.E., Obukhova T.K. et. al. // Petrol. Chemistry. 2018. V. 58. № 12. P. 1013. https://doi.org/10.1134/S0965544118120058]
  16. Hou Y., Nagamatsu Sh., Asakura K. et. al. // Commun. Chem. 2018. V. 1. P. 41. https://doi.org/10.1038/s42004-018-0044-9
  17. Reule Allen A.C., Semagina N. // ACS Catal. 2016. V 6. № 8. P. 4972. https://doi.org/10.1021/acscatal.6b01464
  18. Martin O., Mondelli C., Curulla-Ferre D. et. al. // ACS Catal. 2015. V. 5. № 9. P. 5607. https://doi.org/10.1039/D0SE01172J
  19. Колесниченко Н.В., Ежова Н.Н., Яшина О.В. // Нефтехимия. 2016. Т. 56. № 6. С. 607. https://doi.org/10.7868/S0028242116060113 [Kolesnichenko N.V., Ezhova N.N., Yashina O.V. // Petrol. Chemistry. 2016. V. 56. № 9. P. 827. https://doi.org/10.1134/S0965544116090115]
  20. Bondarenko G.N., Rodionov A.S., Kolesnichenko N.V., et al. // Catal. Letters. 2021. V. 151. P. 1309. https://doi.org/10.1007/s10562-020-03399-2
  21. Chernyshov A., Veligzhanin A., Zubavichus Y. // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 2009. V. 603. P. 95. https://doi.org/10.1016/j.nima.2008.12.167
  22. Trofimova N., Veligzhanin A., Murzin V., et al. // Ross. Nanotechnol. 2013. V. 8. P. 396. https://doi.org/10.1134/S1995078013030191
  23. Ravel B., Newville M. // J. Synchrotron. Rad. 2005. V. 12. P. 537 https://doi.org/10.1107/S0909049505012719
  24. Newille M. // Synchrotron. 2001. V. 8. 322. https://doi.org/10.1107/S0909049500016964
  25. Batova T.I., Stashenko A.N., Obukhova T.K., et al. // Micropor. Mesopor. Mater. 2023. T.366.112953. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2023.112953
  26. Kolesnichenko N.V., Batova T.I., Stashenko A.N., et al. // Microporous Mesoporous Mater. 2022. Т. 344. 112239. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2022.112239
  27. Шилина М.И., Обухова Т.К., Батова Т.И. и др. // Журн. физ. химии. 2023. Т. 97. № 7. С. 944. https://doi.org/10.31857/S0044453723070269 [Shilina M.I., Obukhova T.K., Batova T.I., et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2023. V. 97. № 7. P. 1387. https://doi.org/10.1134/S0036024423070269]
  28. Bulanek R., Voleska I., Ivanova E., et al. // J. Phys. Chem. C. 2009. V. 113. № 25. P. 11066. https://doi.org/10.1021/jp901575p
  29. Sun K., Su W., Fan F., et al. // J. Phys. Chem. A. 2008. V. 112. P. 1352. https://doi.org/10.1021/jp709635f
  30. Voleská I., Nachtigall P., Ivanova E., et al. // Catal. Today. 2015. V. 243. P. 53. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2014.07.029
  31. Arean C.O., Nachtigallova D., Nachtigall P., et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2007. V. 9. P. 1421. https://doi.org/10.1039/b615535a
  32. Davydov A. Molecular Spectroscopy of Oxide Catalyst Surfaces. Chichester. England: John Wiley & Sons Ltd. 2003. 668 p.
  33. Шилина М.И, Удалова О.В., Невская С.М. // Кинетика и катализ. 2013. Т. 54. № 6. С. 731. https://doi.org/10.7868/S0453881113060117 [Shilina M.I., Nevskaya S.M., Udalova O.V. // Kinetics and Catalysis. 2013. V. 54. № 6. P. 691–702. https://doi.org/10.1134/S0023158413060116]
  34. Osuga R., Saikhantsetseg B., Yasuda S., et al. // Chem. Commun. 2020. V. 56. P. 5913. https://doi.org/10.1039/D0CC02284E
  35. Ivanova E., Mihaylov M., Thibault-Starzyk F., et al. // J. Catal. 2005. V. 236. P. 168. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2005.09.017
  36. Hadjiivanov K., Ivanova E., Dimitrov L., et al. // J. Molec. Struct. 2003. V. 661–662. P. 459. https://doi.org/10.1016/j.molstruc.2003.09.007
  37. Spoto G., Gribov E.N., Ricchiardi G., et al. // Prog. Surf. Sci. 2004. V. 76. P. 71. https://doi.org/10.1016/j.progsurf.2004.05.014
  38. Larin A.V., Rybakov A.A., Zhidomirov G.M., et al. // J. Catal. 2011. V. 281. P. 212. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2011.05.002
  39. Shilina M.I., Rostovshchikova T.N., Nikolaev S.A., et al. // Materials Chemistry and Physics. 2019. V. 223. P. 287. https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2018.11.005
  40. Yarulina I., De Wispelaere K., Bailleul S., et al. // Nature Chem. 2018. V. 10. P. 804. https://doi.org/10.1038/s41557-018-0081-0

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Влияние модифицирования Mg/HZ родием на стабильность работы катализатора (а) и выход целевых продуктов за 4 ч (б) в конверсии ДМЭ в низшие олефины; α – конверсия, С – выход низших олефинов.

Скачать (167KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Кривые температурно-программируемой десорбции аммиака для Rh/HZ, Mg/HZ и Rh-Mg/HZ; v – скорость десорбции аммиака.

Скачать (99KB)
Метаданные
4. Рис. 3. XANES- (а) и EXAFS- (б) спектры на К-крае Rh-катализаторов Rh/HZ и Rh-Mg/HZ.

Скачать (138KB)
Метаданные
5. Рис. 4. ИКДО-спектры адсорбированного СО на Mg/HZ (а) и Rh-Mg/HZ (б) при равновесных давлениях 5 (1), 10 торр (2) и после вакуумирования до 0.05 торр (3), k – волновое число.

Скачать (197KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Разностные ИКДО-спектры СО, адсорбированного на Mg/HZ и Rh-Mg/HZ, при давлениях 5 (а) и 0.05 торр (б). Спектры* получены путем вычитания из спектров данных образцов (рис. 4, кривые 1 и 3) спектров исходного цеолита HZ.

Скачать (257KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025